
El 1969 va ser triat per unanimitat acadèmic de número de la Reial Acadèmia Espanyola de la llengua. Aquell mateix any, el papa Montini el nomena arquebisbe de Toledo, primat d'Espanya i cardenal. Dos anys més tard, el 1971, la Santa Seu li assigna el càrrec d'administrador apostòlic de l'arxidiòcesi de Madrid-Alcalá i, immediatament després, el bisbat d'aquesta seu.
La confiança dipositada per Pau VI en el cardenal
Tarancón va acabar de confirmar-se amb el seu nomenament aquell mateix
any com a president de la Conferència Episcopal Espanyola, càrrec
que ocuparia una dècada. També el 1971, el 13 de setembre,
Vicente Enrique i Tarancón va presidir l'autocrítica Assemblea
Conjunta de Bisbes i Sacerdots, que va concloure que els pastors de l'Església
havien de posar-se al servei de la reconciliació de les dues espanyes
i rebutjar la diferència entre vencedors i vençuts de la postguerra,
cosa que va situar el cardenal al centre d'una agra polèmica. 
El cardenal Tarancón va ser una de les figures més destacades en l'època de transició de l'Església espanyola des del franquisme a la democràcia, i va mantindre contactes amb tots els sectors socials i partits polítics, llavors en la clandestinitat.
Vicente Enrique i Tarancón va oficiar al desembre de 1973 la missa funeral pel president del Govern, l'almirall Luis Carrero Blanco, assassinat per ETA. Després de la missa, sectors franquistes i ultres es van dirigir al cardenal amb el famós crit de Tarancón, al paredón (“afuselleu Tarancón”). El prelat també va oficiar el funeral per la mort de Francisco Franco el 20 de novembre de 1975 i va presidir dies després la Missa de l'Esperit Sant, en la qual Joan Carles de Borbó va ser coronat rei d'Espanya. En les seues homilies, el cardenal va advocar per la reconciliació i va defensar els drets humans i les llibertats.
L'any 1978 Vicente Enrique i Tarancón va participar
en el conclave d'agost per triar al nou papa, després de la mort
de Pau VI, i la seua candidatura va tindre ferms defensors. El breu apostolat
de 33 dies de Joan Pau I va convocar de nou Tarancón al conclave
celebrat a l'octubre, del que va eixir triat Karol Wojtyla com a nou papa
amb el nom de Joan Pau II. 
A l'abril de 1983 va presentar la seua renúncia a la Santa Seu com a responsable de l'arxidiòcesi de Madrid-Alcalá i va fixar el seu retir en una finca del terme municipal d'Almassora, propera a Vila-real. El 1985 va ser designat per la unanimitat dels Corts Valencianes membre del Consell Valencià de Cultura. El 1994, dos mesos després de ser investit doctor honoris causa per la Universitat Politècnica de València, va morir de càncer de pulmó a l'hospital de la Casa de la Salut de València. Era el 28 de novembre i tenia 87 anys. Les restes mortals de Vicente Enrique i Tarancón reposen a la col·legiata de San Isidro, a Madrid.
pots descarregar la biografia en la secció de descàrregues