
En 1969 fue elegido por unanimidad como académico
de número de la Real Academia Española de la Lengua. Ese
mismo año, el Papa Montini lo nombra arzobispo de Toledo, Primado
de España y cardenal. Dos años más tarde, en 1971,
la Santa Sede le asigna el cargo de administrador apostólico de
la Archidiócesis de Madrid-Alcalá e, inmediatamente después,
el obispado de esta sede. La confianza depositada por Pablo VI en el
Cardenal Tarancón terminó de confirmarse con su nombramiento
ese mismo año como presidente de la Conferencia Episcopal Española,
cargo que ocuparía una década. También en 1971,
el 13 de septiembre, Vicente Enrique y Tarancón presidió la
autocrítica Asamblea Conjunta de Obispos y Sacerdotes, que concluyó que
los pastores de la Iglesia debían ponerse al servicio de la reconciliación
de las dos españas y rechazar la diferencia entre vencedores y
vencidos de la posguerra, lo que situó al cardenal en el centro
de una agria polémica. 
El cardenal Tarancón fue una de las figuras más
destacadas en la época de transición de la Iglesia española
desde el franquismo a la “democracia”, y mantuvo contactos
con todos los sectores sociales y partidos políticos, entonces
en la clandestinidad.
Vicente Enrique y Tarancón ofició en diciembre de 1973 el funeral
por el asesinato a manos de ETA del presidente del Gobierno, el almirante Luis
Carrero Blanco. Tras la misa, sectores franquistas y ultras se dirigieron al
cardenal con el famoso grito “Tarancón, al paredón”.
El prelado también ofició el funeral por la muerte de Francisco
Franco el 20 de noviembre de 1975 y presidió días después
la Misa del Espíritu Santo, en la que Juan Carlos de Borbón fue
coronado Rey de España. En sus homilías, el cardenal abogó por
la reconciliación y defendió los derechos humanos y las libertades.
En el año 1978 Vicente Enrique y Tarancón
participó en el cónclave de agosto para elegir al nuevo
papa, tras la muerte de Pablo VI, y su candidatura tuvo firmes defensores.
El breve apostolado de 33 días de Juan Pablo I convocó de
nuevo a Tarancón al cónclave celebrado en octubre, del
que salió elegido Karol Wojtyla como el nuevo Papa Juan Pablo
II. 
En abril de 1983 presentó su renuncia a la Santa Sede como responsable de la Archidiócesis de Madrid-Alcalá y fijó su retiro en una finca del término municipal de Almassora, cercana a Vila-real. En 1985 fue designado por la unanimidad de Les Corts Valencianes como miembro del Consell Valencià de Cultura. En 1994, dos meses después de ser investido Doctor Honoris Causa por la Universitat Politècnica de València, murió de cáncer de pulmón en el hospital de la Casa de la Salud de Valencia. Era el 28 de noviembre y tenía 87 años. Los restos mortales de Vicente Enrique y Tarancón reposan en la Colegiata de San Isidro, en Madrid.
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